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分子筛催化剂及其作用机理

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分子筛催化剂及其作用机理

发布日期:2019-06-22 作者:www.qmydgs.com 点击:

1.分子筛的概念

  分子筛是结晶型的硅铝酸盐,具有均匀的孔隙结构。分子筛中含有大量的结晶水,加热时可汽化除去,故又称沸石。自然界存在的常称沸石,人工合成的称为分子筛。它们的化学组成可表示为

Mx/n[(AlO2)x(SiO2)y] ZH2O

  式中M是金属阳离子,n是它的价数,x是AlO2的分子数,y是SiO2分子 数,Z是水分子数,因为AlO2带负电荷,金属阳离子的存在可使分子筛保持电中性。当金属离子的化合价n = 1时,M的原子数等于Al的原子数;若n = 2,M的原子数为Al原子数的一半。

  常用的分子筛主要有:方钠型沸石,如A型分子筛;八面型沸石,如X-型,Y- 型分子筛;丝光型沸石(-M型);高硅型沸石,如ZSM-5等。分子筛在各种不同的酸性催化剂中能够提供很高的活性和不寻常的选择性,且绝大多数反应是由 分子筛的酸性引起的,也属于固体酸类。近20年来在工业上得到了广泛应用,尤其在炼油工业和石油化工中作为工业催化剂占有重要地位。

  2.分子筛的结构特征

  (1)四个方面、三种层次:

分子筛的结构特征可以分为四个方面、三种不同的结构层次。第一个结构层次也就是最 基本的结构单元硅氧四面体(SiO4)和铝氧四面体(AlO4),它们构成分子筛的骨架。相邻的四面体由氧桥连结成环。环是分子筛结构的第二个层次,按成 环的氧原子数划分,有四元氧环、五元氧环、六元氧环、八元氧环、十元氧环和十二元氧环等。环是分子筛的通道孔口,对通过分子起着筛分作用。氧环通过氧桥相 互联结,形成具有三维空间的多面体。各种各样的多面体是分子筛结构的第三个层次。多面体有中空的笼,笼是分子筛结构的重要特征。笼分为α笼,八面沸石 笼,β笼和γ笼等。

  (2)分子筛的笼:

  α笼:是A型分子筛骨架结构的主要孔穴,它是由12个四元环,8个六元环及6个八元环组成的二十六面体。笼的平均孔径为1。14nm,空腔体积为760[Å]3。α笼的最大窗孔为八元环,孔径0。41nm。

八面沸石笼:是构成X-型和Y-型分子筛骨架的主要孔穴,由18个四元环、4个六元环和4个十二元环组成的二十六面体,笼的平均孔径为1.25nm,空腔体积为850[Å]3。最大孔窗为十二元环,孔径0.74nm。八面沸石笼也称超笼。

β笼:主要用于构成A型、X-型和Y型分子筛的骨架结构,是最重要的一种孔穴,它的形状宛如有关削顶的正八面体,空腔体积为160[Å]3,窗口孔径为约0.66nm,只允许NH3、H2O等尺寸较小的分子进入。

此外还有六方柱笼和γ笼,这两种笼体积较小,一般分子进不到笼里去。

  不同结构的笼再通过氧桥互相联结形成各种不同结构的分子筛,主要有A-型、X型和Y型。


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